新计算化学技术加速分子和材料预测

摘要

MIT研究团队开发了一种名为MEHnet的神经网络方法，基于量子化学"黄金标准"耦合簇理论CCSD(T)训练，能够以高于密度泛函理论DFT的精度预测分子和材料的多种电子属性。该技术采用E(3)等变图神经网络架构，可同时评估偶极矩、四极矩、电子极化率和光学激发带隙等多种属性，适用于基态和激发态分析，有望实现高通量分子筛选并推动新型聚合物、半导体及电池材料的开发。

内容框架与概述

本文从材料科学的历史演变切入，回顾了从古代炼金术到19世纪元素周期表的出现，再到过去十年机器学习在材料科学领域的应用历程。尽管这些进步极大地推动了材料设计发展，但现有基于密度泛函理论DFT的机器学习模型仍存在精度不均匀和只能提供最低总能量等局限性。

为解决这些问题，MIT核科学与工程系Ju Li教授领导的团队转向耦合簇理论CCSD(T)，这种被公认为量子化学"黄金标准"的方法虽然计算精度可与实验媲美，但计算成本极高。研究团队开发的MEHnet神经网络通过定制算法，能够直接从量子力学原理中提取分子属性，在保持CCSD(T)级别精度的同时大幅降低计算成本。

该技术的核心创新在于采用E(3)等变图神经网络架构，其中节点代表原子，边代表原子间的化学键。更关键的是，MEHnet采用多任务学习方法，能够同时评估分子的多种电子属性，不仅适用于基态分析，还适用于激发态研究，甚至可以预测分子的红外吸收光谱。在对已知烃类分子的测试中，MEHnet的表现优于DFT方法，并与文献中的实验结果高度一致。

这项技术的应用前景广阔，有望实现高通量分子筛选，这对识别具有特定属性的新分子和材料至关重要。研究团队表示，该技术可用于设计新型聚合物或半导体材料，甚至可能推动电池材料的开发。目前模型能够处理多达数千个原子的分子，未来有望扩展到数万个原子的分子系统。团队的长期目标是覆盖整个元素周期表，并以低于DFT的计算成本实现CCSD(T)级别的精度。

核心概念及解读

耦合簇理论CCSD(T)：量子化学领域的"黄金标准"方法，其计算结果的准确性可与实验结果媲美。传统CCSD(T)方法的计算成本极高，限制了其应用范围。MIT团队通过神经网络技术，使这一高精度方法得以在更大规模分子系统中应用。

E(3)等变图神经网络：一种专门处理三维空间数据的神经网络架构。在MEHnet中，图神经网络的节点代表分子中的原子，边代表原子之间的化学键。这种架构能够保持三维空间中的旋转和平移不变性，非常适合处理分子结构数据。

多任务学习：MEHnet能够同时学习分子的多种电子属性，包括偶极矩、四极矩、电子极化率和光学激发带隙等。与单一任务学习相比，多任务学习能够利用不同属性之间的相关性，提高模型的泛化能力和预测精度，同时也使得模型适用于基态和激发态分析。

高通量分子筛选：指在短时间内对大量分子候选进行计算评估，从中筛选出具有目标特性的分子。传统高精度量子化学方法计算成本过高，无法实现高通量筛选。MEHnet在保持CCSD(T)级别精度的同时大幅降低计算成本，使得高通量分子筛选成为可能。

激发态与红外光谱预测：与大多数只能处理基态的量子化学方法不同，MEHnet能够处理分子的激发态，这使其能够预测分子的光学吸收性质。此外，模型还可以预测分子的红外吸收光谱，这对于实验化学家进行分子结构确认和性质研究具有重要意义。

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